芮会超,焦建刚,靳树芳.2017.金川铜镍硫化物矿床磁黄铁矿矿物学特征及成因意义[J].矿床地质,36(2):501~514RUI HuiChao,JIAO JianGang,JIN ShuFang.2017.Typomorphic characteristics and genetic significance of pyrrhotite in Jinchuan Cu-Ni sulfide deposit[J].Mineral Deposits36(2):501~514
DOi: 10.16111/j.0258_7106.2017.02.015
金川铜镍硫化物矿床磁黄铁矿矿物学特征及成因意义
（1 长安大学地球科学与资源学院， 陕西 西安710054； 2 西部矿产资源与地质工程教 育部重点实验室， 陕西 西安710054； 3 国土资源部岩浆作用成矿与找矿重点实验室 ， 陕西 西安710054）
第一作者简介芮会超， 男， 1991年生， 硕士研究生， 矿物学， 岩石学， 矿床学专业 。 Email: cornsapphire@outlook.com **通讯作者焦建刚， 男， 1976年生， 教授， 主要从事矿床学研究与教学。 Email: ji angang@chd.edu.cn
2016_09_03
本文得到国家自然科学基金项目“阿拉善地块南缘北大山幔源岩浆成岩成矿机制研究”（ 编号： 41672064）和公益性行业科研专项（编号： 200911007、201011058）
摘要:金川铜镍硫化物矿床矿石类型主要为浸染状矿石、海绵陨铁状矿石及 块状矿石。采 用矿相显微镜观察、磁性胶体浸润与电子探针分析等方法，对3种类型矿石中磁黄铁矿的结 构状态、共生组合与成分特征作了研究，探讨了矿石成因及成矿过程。在浸染状矿石与海绵 陨铁状矿石中，磁黄铁矿为单纯的六方（NC型）磁黄铁矿，或者六方与单斜（4C型 ）磁黄铁 矿构成的不规则状交生体。这2类矿石中磁黄铁矿的成因很可能是岩（矿）浆中S含量低，且 高温结晶后缓慢降温，后期又受到了富硫和/或高氧逸度流体的交代作用。在Ⅱ矿区块状矿 石中，单斜与六方磁黄铁矿构成平行叶片状交生体，表明六方磁黄铁矿在高温下结晶后温度 曾快速下降，这期间仅出溶了微量的黄铁矿，而当温度下降到254℃以下时，发生了六方磁 黄铁矿中单斜磁黄铁矿出溶作用。磁黄铁矿的结晶类型、金属原子（Fe、Ni、Cu、Co）与硫 原子比值M/S演化等佐证了块状矿石晚期贯入成因。依据Fe_S系统相图拟合曲线计算得 到块 状矿石中六方磁黄铁矿结晶温度为743～518℃，且在结晶过程中，硫逸度logf(S2)曾 从0.427降至-3.767。
关键词:
地质学；磁黄铁矿；矿物学特征；成因；金川铜镍矿床
文章编号:0258_7106 (2017) 02_0501_14 中图分类号： P618.31 文献标志码： A
Typomorphic characteristics and genetic significance of pyrrhotite in Jinchuan
Cu_Ni sulfide deposit
Cu_Ni sulfide deposit
（1 School of Earth Science and Resources，Changan University，Xian 710054， S haanxi, China； 2 Key Laboratory of Western Chinas Mineral Resources and Geol og ical Engineering， Xian 710054，Shaanxi, China； 3 Key Laboratory of Genesis an d Exploration of Magmatic Ore Deposits， MLR， Xian 710054，Shaanxi, Ch ina）
2016_09_03
Abstract:To determine the genesis of sulfide ores and mineralization process of the Jinch uan Ni_Cu deposit, the authors studied the mode of occurrence, intergrowth and c omposition of pyrrhotite in the sideronitic, disseminated and massive sulfide or es under microscope by using the magnetic colloid method and electron microprobe analysis. The pyrrhotite in sideronitic and disseminated ores occurs in the for m of irregular intergrowth between hexagonal and monoclinic pyrrhotite, or exclu sively as hexagonal pyrrhotite, which was formed in a S_poor slow cooling enviro nment, and interacted with high oxygen fugacity fluids after hexagonal pyrrhotit e crystallization. The pyrrhotite in massive sulfide ore of No.Ⅱ ore block exhi b its lamellar intergrowth between hexagonal and monoclinic pyrrhotite, which was formed in a rapid cooling environment. When the temperature is lower than 254℃, the monoclinic (4C) pyrrhotite will be exsolved from hexagonal pyrrhotite m atri x. The genesis, lower M/S ratio and different chemical composition of pyrrho tite indicate that massive sulfide ores were formed by the emplacement of the last s tage sulfide liquids. According to the thermometer formula of Fe_S system, the a uthors obtained the crystallization temperature of hexagonal pyrrhotite in massi ve sulfide ore, which varies in the range of 743～518℃, with the sulfur fugaci ty (logf(S2)) varying from 0.427 to -3.767
Key words:
geology， pyrrhotite， typomorphic characteristics， genesis， Jinchuan N i_Cu deposit
金川铜镍硫化物矿床是世界第三、中国第一大岩浆型铜镍硫化物矿床，国内外许多学者对其 做过系统的研究（汤中立，1996；2002；汤中立等，2006；Naldrett，1999；Maier et al. ，2005）。但是，对矿床成因仍然存在争议，特别是块状矿石的成因问题，到底是后期贯入 成因还是就地熔离成因？浸染状矿石、海绵陨铁状矿石与块状矿石是什么成因关系？等等。 金川矿床矿物学的研究工作主要集中于橄榄石、辉石、铬尖晶石等造岩矿物及蛇纹石、绿泥 石等蚀变矿物，并以此确定母岩浆性质，模拟岩浆演化、探讨硫化物熔离及流体作用等问题 （Barnes et al.，1999；De Waal et al.，2004；Li et al.，2004；Ripley et a l.，200 5；李士彬等，2008；陈列锰等，2008；2009），而对最主要的矿石矿物——金属硫化物的 研究却较少。
在岩浆型铜镍硫化物矿床中，磁黄铁矿是含量最多的硫化物之一（郗爱华等，2006）。曹亚 文（1994）和丁瑞颖（2012）先后研究了金川矿床中磁黄铁矿赋存状态和成分特征，并根据 成分特征判断磁黄铁矿结构类型。但是，不同结构类型的矿石中磁黄铁矿的结构状态、分布 特征并不明晰，前人也并未探讨不同结构磁黄铁矿的成因机制以尝试深刻剖析成矿过程。磁 黄铁矿是一种具有红砷镍矿型基本结构（NiAs）的非化学计量比矿物，化学通式为Fe1_ xS（0≤x≤0.125），x代表Fe2+的亏损数。磁黄铁矿具有六方晶系 、单斜晶系以及斜方晶系3种类型，其中又以六方晶系（NC型，常见的N值为1、5、 6、7、11，当N=2时，为陨硫铁（Wang et al.，2005；Becker et al.，2010））和单 斜晶系（4C型）最为常见。六方（NC型）磁黄铁矿的晶格缺位较少，结构较为稳定 ，而单斜（4C型）磁黄铁矿的晶格缺位较多，结构不及六方磁黄铁矿稳定。磁黄铁矿的 结构形式、交生特征及 成分特点可以反演其结晶条件和成矿过程（Gu et al., 1996；Wang et al.，2005；顾连兴 等，2006；Becker et al.，2010；杨镇等，2014）。单斜磁黄铁矿和六方磁黄铁矿的结构 不同，其光学性质和物理性质也随之出现一系列变化。但是，这种变化仅凭肉眼或光学方法 很难区分开。因此，本文采用矿相显微镜观察、磁性胶体浸润、电子探针分析等方法，研究 金川铜镍矿床磁黄铁矿的结构状态、共生组合与成分特征，并在此基础上探讨不同类型矿石 的成因及成矿过程。为了表述简便 ，文中将分别采用Hexagonal pyrrhotite和Monoclinic pyrrhotite的缩写(Hpo和Mpo)来 表示六方磁黄铁矿和单斜磁黄铁矿。
致密块状矿石中，金属矿物有磁黄铁矿、镍黄铁矿、黄铜矿、黄铁矿以及少量的铬尖晶石等 （图3a）。磁黄铁矿含量超过金属硫化物总量的一半，呈他形粒状，粒径0.1～4.0 mm， 偶 见机械双晶；镍黄铁矿呈他形粒状或在磁黄铁矿粒间呈粒脉状（Granular polycrystalline veinlets，Craig et al.，1981；Gu et al.，1996）集合体，或呈火焰状出溶体，粒度变 化范围大；黄铜矿呈他形粒状，与磁黄铁矿共生，粒径0.05～0.2 mm；黄铁矿含量很少， 在 多数矿石中不足1%，他形粒状，粒度细小，约10 μm。铬尖晶石粒径0.1～0.5 mm，自形_ 半自形等轴粒状。
海绵陨铁状矿石与浸染状矿石的金属矿物组合相似，主要由磁黄铁矿、镍黄铁矿、黄铜矿、 磁铁矿以及微量的黄铁矿、铬尖晶石等组成（图3c、e）。磁黄铁矿约占金属硫化物总量的 一半，呈他形粒状充填于早期结晶的硅酸盐矿物晶隙中，粒径0.1～3.0 mm；镍黄铁矿呈 自形_ 半自形粒状，粒度变化范围大，或呈他形细粒集合体，或呈火焰状出溶体；黄铜矿呈他形粒 状，与磁黄铁矿共生，也可交代镍黄铁矿、磁黄铁矿，粒径0.1～0.3 mm；偶见黄铁矿， 多呈细脉状。磁铁矿呈他形不规则状沿磁黄铁矿、黄铜矿等金属硫化物边缘分布，或呈细脉 状 沿着镍黄铁矿解理及收缩裂隙分布，具有明显的交代成因特征，或呈不规则细脉状，产于蛇 纹石、透闪石等蚀变矿物的不规则裂隙、解理之中。
此外，3类矿石中的磁黄铁矿均未见到膝折带、晶格扭曲等变形构造和三晶嵌接等退火平衡 结构。
出溶形成的叶片状交生体该结构类型仅在块 状矿石中广泛发育。Mpo在Hpo基质中呈稀疏至
密集平行的叶片状出溶体，构成叶片状交生体（图3b）。叶片状出溶体多终止于颗粒内部， 在同一颗粒中相互平行，而在不同颗粒间显示不同的方位，宽度10～20 μm，间距2～30 μ m。Mpo与Hpo的比例在不同颗粒间，甚至同一颗粒内部也有显著变化，通常变化于0.2∶1～ 2∶1。叶片状Mpo分布方位与火焰状镍黄铁矿出溶体长轴方向，或细粒镍黄铁矿排列趋势大 致平行或小角度相交。
交代形成的不规则状交生体该结构类型多见于浸染状矿石与海绵陨铁状矿石中。 Mpo多以 散点状、斑杂状或棒条状分布于Hpo的裂隙两侧或者与硅酸盐矿物接触边缘（图3d），Mpo与 Hpo的比例变化于0∶1～0.2∶1。硅酸盐矿物多为蛇纹石化的橄榄石、辉石等。
单纯的Hpo该结构类型多见于浸染状矿石与海绵陨铁状矿石中。磁黄铁矿为单纯 的Hpo（图3f），未见Mpo，脉石矿物为蛇纹石化的橄榄石、辉石等。
总之，浸染状矿石与海绵陨铁状矿石相比，Mpo与Hpo的比例和交生类型相似。然而，块状矿 石中Mpo与Hpo的比例和交生类型，明显不同于浸染状矿石与海绵陨铁状矿石。
注： “-"表示低于检测限； Hpo—六方磁黄铁矿，Mpo—单斜磁黄铁矿，数据由西部矿产资 源与地质工程教育部重点实验室采用EMPA测得。 Ni与Fe具有负相关关系（图4c） ，表明了Ni_Fe之间的类质同像替代。磁黄铁矿的理想化学式与结构间 的关系为，Fem_1Sm（m＞8），当m是偶数时，N=1/2m， 当m为奇数时，N=m （Morimoto et al.， 1975）。对比于理想化学式，多数磁黄铁矿成分更接近Mpo（4C型）（图4d）。
此外，在块状矿石磁黄铁矿中，选取了2个直径约1 mm的区域，沿垂直叶片状Mpo发育方向， 使用EMPA每隔约50 μm距离打点，获得成分变化曲线（图3g、h）。Fe（at.%）在约1%变化 范围内连续波动，这种成分的起伏变化究竟反映了不同结构磁黄铁矿的交生特征还是由电子 探针测定误差所引起，尚待进一步研究。
鉴于电子探针测定结果的较大误差，本文不根据这些结果对磁黄铁矿的晶体化学作过多讨 论。
一般认为，Hpo与Mpo能够形成2种不同成因的交生体（顾连兴等，1988；1995；2006；Gu et al.，2001）： ① 出溶成因的叶片状交生体：高温环境下先结晶形成Hpo，在缓慢降温过 程 中有足够的时间出溶黄铁矿（Arnold，1962；Yund et al.，1970），形成黄铁矿变斑晶（ 顾 连兴等，1995；Gu et al.，2001），当单硫化物固溶体中过剩的硫全部以对硫形式与Fe结 合成黄铁矿后，将会形成Hpo与黄铁矿的组合，而在快速降温过程中，过剩的硫来不及全部 以黄铁矿出溶，当温度低于254℃时，将会出溶叶片状Mpo（Kissin et al.，1982），形成 Hpo与Mpo的叶片状交生（顾连兴等，1995；Gu et al.，2001）；② 交代成因的不规则状交 生体：沿裂隙流动的富硫和/或高氧逸度 流体可与Hpo发生交代反应，在Hpo的裂隙两侧和 颗 粒边缘形成不规则状交生体（顾连兴等，1988；2006）。在金川矿床中，这2类交生体同时 产出。块状矿石中Hpo+叶片状Mpo组合表明，Fe_S体系（图5）在快速降温后，体系点落 到4C+NC稳定区内；浸染状、海绵陨铁状矿石中几近单纯的Hpo形成机制是，当降温 到254℃以下时，体系点落到4C+NC稳定区左侧，此时，只有Hpo才能稳定；Hpo+不 规则状Mpo 是流体改造的结果。这种流体是富硫和/或高氧逸度流体，它与Hpo的反应而生成了散点状、 斑块状或棒条状等不规则交生体。当F_S体系温度降到254℃以下而成分点落在4C+NC 稳 定区左侧时（图5），体系中并无Mpo出溶，这就使得在浸染状和海绵陨铁状矿石中得以保留 单纯的Hpo。
Ni、Cu、Co）与百分数为横坐标绘制频数分布直方图（图6）。浸染状矿 石中磁黄铁矿落入4C+NC和NC相区；海绵陨铁状矿石中磁黄铁矿主要落 入4C、NC、及2C+NC相区；块状矿石中的磁黄铁矿落入4C+Py相区和4 C相区。依据Fe_S系统简化相图（图5）和磁性胶体所揭示的磁黄铁矿结构 类型，块 状矿石中磁黄铁矿还应当落入4C+NC相区，但其成分均位于4C+NC相区的右 侧，这可能是磁黄铁矿中存在亚显微级黄铁矿造成的。
磁黄铁矿中Fe含量与结晶温度存在线性关系（Kissin et al.，1982）。张术根等（2011） 拟合了Fe_S系统简化相图（图5）t_Fe关系曲线，y=-201.22x+9854.32 ，相关系数 r=0.9995，y为温度（℃），x为铁原子数相对百分数Fe（at.%），显然，x 取值范围应为45.5≤x≤47.5。该温度计仅适用于磁黄铁矿结晶后快速降温的状态 ，缓慢降温过程会导致磁黄铁矿的结构调整和Fe的重新分配（Deer et al.，1992）。综上 所述，取块状矿石中快速冷却形成叶片状交生体的磁黄铁矿的平均Fe（at.%），计算得到磁 黄铁 矿结晶温度为743～518℃，高于镍黄铁矿与磁黄铁矿固溶体分离的温度区间（500～300℃， Naldrett et al.，2000）。
叶片状交生体和不规则状交生体的成因前已述及，单纯的Hpo的成因除缓慢降温和黄铁矿出 溶以外，还有2种机制：① 岩（矿）浆中S含量太低，使得晶出的Hpo中S含量太低（体系点 落入4C+NC相区左侧），因此降温时无法出溶Mpo；② 后期变质作用，使Hpo中已出 溶的Mp o发生了均一化（Gu et al.，1996）。金川矿床若经历了后期变质作用，不可能仅使浸染状 和海绵陨铁状矿石中的Mpo均一化，而不影响到块状矿石中的Mpo。各类矿石中也未见到变形 构造、退火平衡结构等变质作用特征，显然，后期变质作用并非金川矿床Hpo的主要成因。 浸染状、海绵陨铁状矿石中未见出溶的黄铁矿变斑晶，磁黄铁矿在4C+NC相区和4 C+NC相区左侧均有分布(图5)，且具有高M/S值，这些特征表明在Hpo结晶时，岩 （矿）浆中S含量低。
他形粒状、粒脉状及火焰状镍黄铁矿均是磁黄铁矿出溶形成的，在浸染状矿石、海绵陨铁状 矿石和块状矿石中，镍黄铁矿所占比例不断减小，磁黄铁矿所占比例不断增加（见第3节第1 段），磁黄铁矿中Ni的含量也明显增多（均值分别为0.095%、0.056%和0.515%，表1） 。 假定Ni仅存在于镍黄铁矿和磁黄铁矿中，根据两者的体积比、密度和Ni含量，可以简单估算 出磁黄铁矿出溶镍黄铁矿之前的Ni含量。出溶镍黄铁矿之前，浸染状、海绵陨铁状矿石中磁 黄铁矿的Ni含量明显高于块状矿石中磁黄铁矿的Ni含量，为何同样经历镍黄铁矿出溶之后， 浸染状、海绵陨铁状矿石中磁黄铁矿的Ni含量显著低于块状矿石中磁黄铁矿的Ni含量？这可 能是块状矿石中磁黄铁矿结晶后降温快，镍黄铁矿出溶不充分，而浸染状、海绵陨铁状矿石 中磁黄铁矿结晶后降温缓慢，镍黄铁矿充分出溶，Ni大量迁移至镍黄铁矿中，而使磁黄铁矿 中Ni含量降低。
金川铜镍矿床的浸染状矿石、海绵陨铁状矿石、块状矿石中磁黄铁矿不同的产出特征暗示其 形成过程有所差异。浸染状矿石和海绵陨铁状矿石中，Hpo与粗粒自形_半自形镍黄铁矿形成 共 结边（图3c、e），暗示这些矿物均是在高温环境中晶出的（Sugaki et al.，1998；郗 爱华 等，2004）。单纯的Hpo很可能是岩（矿）浆中S含量低，且高温结晶后缓慢降温的产物。
在致密块状矿石中，Mpo与Hpo的叶片状交生体表明其形成过程中温度下降快。结合前人从岩 相学、地球化学、质量平衡等方面提出和论证的深部熔离、多期贯入成因机制（汤中立，19 96；Naldrett，1999；王瑞廷等2004；闫海卿等，2005；苏尚国等，2010；焦建刚等，2012 ；徐刚等，2012），能很好地解释磁黄铁矿的这种交生特征。硫化物深部熔离形成的矿浆贯 入已冷却固结的浸染状、海绵陨铁状矿体，或者围岩中，由于矿浆体积小，贯入空间温度相 对较低，致使矿浆贯入后温度下降快。高温晶出的Hpo中只能出溶少量细小的黄铁矿变斑晶 ，而相当一部分硫来不及出溶而形成黄铁矿。当温度降低到254℃以下时，Hpo中出溶Mpo最 终形成两者的交生体。本次磁黄铁矿的研究为深部熔离、多期贯入成因模型提供了新的佐证 。
（2） 块状矿石中磁黄铁矿的特征是大量平行叶片状单斜磁黄铁矿分布于六方磁黄铁矿基质 中，构成叶片状交生体，这些交生体是六方磁黄铁矿在高温下结晶后快速降温，到254℃以 下时发生单斜磁黄铁矿出溶的产物。
（3） 磁黄铁矿的化学成分在浸染状、海绵陨铁状与块状矿石中存在差异，块状矿石中磁黄 铁矿的低M/S值、六方与单斜磁黄铁矿的叶片状交生、以及较少的镍黄铁矿出溶量，暗 示块状矿石主要是晚期贯入的产物。
志谢在研究过程中，西南石油大学郗爱华老师给予了热心指导，使笔者受益匪 浅，南京 大学顾连兴老师在审稿过程中，细针密缕、刻画入微的评阅和修改，才使得文章最终成型， 在此谨表谢忱
在岩浆型铜镍硫化物矿床中，磁黄铁矿是含量最多的硫化物之一（郗爱华等，2006）。曹亚 文（1994）和丁瑞颖（2012）先后研究了金川矿床中磁黄铁矿赋存状态和成分特征，并根据 成分特征判断磁黄铁矿结构类型。但是，不同结构类型的矿石中磁黄铁矿的结构状态、分布 特征并不明晰，前人也并未探讨不同结构磁黄铁矿的成因机制以尝试深刻剖析成矿过程。磁 黄铁矿是一种具有红砷镍矿型基本结构（NiAs）的非化学计量比矿物，化学通式为Fe1_ xS（0≤x≤0.125），x代表Fe2+的亏损数。磁黄铁矿具有六方晶系 、单斜晶系以及斜方晶系3种类型，其中又以六方晶系（NC型，常见的N值为1、5、 6、7、11，当N=2时，为陨硫铁（Wang et al.，2005；Becker et al.，2010））和单 斜晶系（4C型）最为常见。六方（NC型）磁黄铁矿的晶格缺位较少，结构较为稳定 ，而单斜（4C型）磁黄铁矿的晶格缺位较多，结构不及六方磁黄铁矿稳定。磁黄铁矿的 结构形式、交生特征及 成分特点可以反演其结晶条件和成矿过程（Gu et al., 1996；Wang et al.，2005；顾连兴 等，2006；Becker et al.，2010；杨镇等，2014）。单斜磁黄铁矿和六方磁黄铁矿的结构 不同，其光学性质和物理性质也随之出现一系列变化。但是，这种变化仅凭肉眼或光学方法 很难区分开。因此，本文采用矿相显微镜观察、磁性胶体浸润、电子探针分析等方法，研究 金川铜镍矿床磁黄铁矿的结构状态、共生组合与成分特征，并在此基础上探讨不同类型矿石 的成因及成矿过程。为了表述简便 ，文中将分别采用Hexagonal pyrrhotite和Monoclinic pyrrhotite的缩写(Hpo和Mpo)来 表示六方磁黄铁矿和单斜磁黄铁矿。
1矿床地质
金川铜镍硫化物矿床处于华北板块西部阿拉善地块西南缘龙首山隆起带内（图1a），龙首山 地区结晶基底为前长城系龙首山群，盖层为长城系_蓟县系和震旦系。在新元古代（～825 M a），金川含矿超基性岩体大致以10°角度不整合侵位于前长城系白家嘴子组混合岩和大理 岩中（Li et al.，2005）。现存岩体长约6500 m，宽20～530 m，延深数百米至1000 m，最 大推测延深超过1100 m。岩体出露面积约1.34 km2，呈透镜状，走向NW 50°，倾向SW， 倾角 50～80°，岩体被NEE向压扭性断层错为4段，从西向东依次编号Ⅲ、Ⅰ、Ⅱ、Ⅳ矿区（图1b ）。岩体的主要岩石类型有纯橄岩、含二辉橄榄岩、二辉橄榄岩、含长二辉橄榄岩、橄榄二 辉岩、二辉岩等（图1c）（汤中立等，2006）。造岩矿物有橄榄石、单斜辉石、斜方辉石及 斜长石；次生蚀变矿物有蛇纹石、绿泥石、角闪石、磷灰石、斜黝帘石、方解石、磁铁矿等 ；矿石矿物有磁黄铁矿、镍黄铁矿、黄铜矿、黄铁矿、紫硫镍矿、方黄铜矿、马基诺矿等。 金川矿床成矿后经历的后期作用主要为热液蚀变对海绵陨铁状矿石的叠加改造，形成小规模 的变海绵陨铁状矿石。Ripley等（2005）认为，金川矿床经历了演化的海水或变质水，演化 的海水和/或变质水及大气降水的混合水2类不同性质流体的热液蚀变作用。
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图 1金川矿床大地构造位置（a）、矿区平面（b）和剖面（c）地质略图（据汤中立，199 6修改） 1—第四系； 2—前寒武系； 3—二辉橄榄岩； 4—含长二辉橄榄岩； 5—橄榄二辉岩； 6 —二辉岩； 7—浸染状矿体； 8—海绵陨铁状 矿体； 9—氧化矿体； 10—交代矿体； 11 — 块状硫化物矿体； 12—岩体界线； 13—侵入体岩相界线； 14—侵入期次编号及界线； 15 —断层； 16—钻孔； 17—勘探线及编号 Fig. 1Geographical location (a), sketch geological plan view (b) and geologica l sections (c) of the Jinchuan deposit （modified after Tang，1996） 1—Quaterary； 2—Proterosic； 3—Lherzolite； 4—Plagioclase lherzolite； 5—Ol ivine websterite； 6—Websterite； 7—Disseminated ore； 8—Sideronitic ore； 9—Oxidised ore； 10—Metasomatic ore； 11—Massive ore； 12—Ultramafic rock c ontact； 13—Magmatic facies contact； 14—Serial number of intrusive stage an d boundary； 15—Fault； 16—Drill hole； 17—Exploration line and its numbe |
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图 2金川矿床中块状矿石（a）、海绵陨铁状矿石（b）及浸染状矿石（c）手标本照片 Fig. 2Photos of massive (a), sideronitic (b) and disseminated (c) sulfide ores in the Jinchuan deposit |
2样品采集与实验方法
本次研究的块状矿石采于金川矿床Ⅱ矿区，海绵陨铁状矿石和浸染状矿石采于Ⅰ、Ⅱ矿区。 选取未经明显蚀变、变形、碎裂等后期改造的块状矿石样品7件、海绵陨铁状矿石样品13 件、浸染状矿石样品9件，剖制成光片。在矿相显微镜下观察矿物组合，然后用磁性胶体对 光 片表面进行浸润，以确定磁黄铁矿结构类型。磁性胶体中含有磁铁矿微粒，配制方法见顾连 兴(1989)。Mpo具有亚铁磁性，而Hpo具顺磁性。浸润后，Mpo会吸附大量的磁铁矿微粒， 使其 反射率相对于Hpo显著降低。磁黄铁矿浸润后，磁铁矿微粒迅速向Mpo聚集。数秒后，Mpo的 数量和分布形态便清晰可见。经过前人验证，这种实验方法与传统的铬酸侵蚀方法结果完全 一致，且操作更快捷、获取结果更迅速、直观，X射线粉晶衍射分析对比研究也证实了该方 法 的可靠性（顾连兴等，1988；1995）。同时，对磁黄铁矿开展了电子探针分析，分析磁黄铁 矿晶体化学特征，并通过计算铁原子相对百分数Fe（at.%）来判断磁黄铁矿的结构类型。电 子探针微区分析在长安大学西部矿产资源与地质工程教育部重点实验室完成。仪器型号为日 本岛津JXA_8100，加速电压15 kV，分析电流1×10-8 A，束斑直径1 μm。
3铜镍矿石矿物学特征
金川矿床铜镍矿石可分为3种类型： ① 块状矿石（图2a），该类型矿石多呈扁豆状或不规 则脉状，主要产出于Ⅱ矿区岩体底部及附近围岩中，Ⅰ矿区也有少量块状矿石。块状矿石中 金 属硫化物含量＞90%，Ni品位3.5%～10%。矿石中金属矿物主要为磁黄铁矿、镍黄铁矿、黄 铜 矿，此外还有少量紫硫镍矿及黄铁矿。金属矿物磁黄铁矿∶镍黄铁矿(紫硫镍矿)∶黄铜矿比 例为64∶18∶18。② 海绵陨铁状矿石（图2b），该类型矿石呈似板状、透镜状，主要产 于Ⅰ、Ⅱ矿区岩体的下部纯橄岩和二辉橄榄岩中，金属硫化物占12%～26%，均匀填充于橄榄 石堆晶间隙，Ni品位1%～4%。主要金属矿物为磁黄铁矿、镍黄铁矿、黄铜矿，其比例为54∶ 31∶15。③ 浸染状矿石（图2c），该类型矿石呈不规则透镜状，规模大小不等，多产于Ⅰ 矿区西段和Ⅲ矿区以及Ⅳ矿区。含矿岩石类型为二辉橄榄岩和橄榄二辉岩，金属硫化物含量 约5%，呈不规则星点状、他形粒状均匀填充于橄榄石和辉石晶隙间，Ni品位0.30%～0.99% 。 主要金属硫化物为磁黄铁矿、镍黄铁矿和黄铜矿，其比例为45∶43∶12。浸染状矿石、海绵 陨铁状矿石、块状矿石侵入关系明显，块状矿石常侵入到海绵陨铁状矿石、浸染状 矿石及 围岩之中，且包裹超基性岩角砾，这些证据表明块状矿石形成较晚（汤中立等，1995）。致密块状矿石中，金属矿物有磁黄铁矿、镍黄铁矿、黄铜矿、黄铁矿以及少量的铬尖晶石等 （图3a）。磁黄铁矿含量超过金属硫化物总量的一半，呈他形粒状，粒径0.1～4.0 mm， 偶 见机械双晶；镍黄铁矿呈他形粒状或在磁黄铁矿粒间呈粒脉状（Granular polycrystalline veinlets，Craig et al.，1981；Gu et al.，1996）集合体，或呈火焰状出溶体，粒度变 化范围大；黄铜矿呈他形粒状，与磁黄铁矿共生，粒径0.05～0.2 mm；黄铁矿含量很少， 在 多数矿石中不足1%，他形粒状，粒度细小，约10 μm。铬尖晶石粒径0.1～0.5 mm，自形_ 半自形等轴粒状。
海绵陨铁状矿石与浸染状矿石的金属矿物组合相似，主要由磁黄铁矿、镍黄铁矿、黄铜矿、 磁铁矿以及微量的黄铁矿、铬尖晶石等组成（图3c、e）。磁黄铁矿约占金属硫化物总量的 一半，呈他形粒状充填于早期结晶的硅酸盐矿物晶隙中，粒径0.1～3.0 mm；镍黄铁矿呈 自形_ 半自形粒状，粒度变化范围大，或呈他形细粒集合体，或呈火焰状出溶体；黄铜矿呈他形粒 状，与磁黄铁矿共生，也可交代镍黄铁矿、磁黄铁矿，粒径0.1～0.3 mm；偶见黄铁矿， 多呈细脉状。磁铁矿呈他形不规则状沿磁黄铁矿、黄铜矿等金属硫化物边缘分布，或呈细脉 状 沿着镍黄铁矿解理及收缩裂隙分布，具有明显的交代成因特征，或呈不规则细脉状，产于蛇 纹石、透闪石等蚀变矿物的不规则裂隙、解理之中。
此外，3类矿石中的磁黄铁矿均未见到膝折带、晶格扭曲等变形构造和三晶嵌接等退火平衡 结构。
4磁黄铁矿结构类型和晶体化学
4.1磁黄铁矿结构类型
磁性胶体实验揭示磁黄铁矿的结构类型有以下3类。出溶形成的叶片状交生体该结构类型仅在块 状矿石中广泛发育。Mpo在Hpo基质中呈稀疏至
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图 3金川矿床中磁黄铁矿镜下特征（a、c、e为磁性胶体浸润前，b、d、f为磁性胶体浸润 后） a. 块状矿石中的磁黄铁矿和粒脉状镍黄铁矿； b. Hpo与叶片状Mpo交生； c. 海绵陨铁状 矿石中的磁黄铁矿； d. 磁黄铁矿边缘和裂隙两侧Hpo与不规则Mpo交生； e. 浸染状矿石中的磁黄铁矿与半自形粒状镍黄铁矿； f. 单纯的Hpo； g、h. 磁黄铁矿的Fe（at.%）变化曲线 Chr—铬尖晶石； Cp—黄铜矿； Hpo—六方磁黄铁矿； Mag—磁铁矿； Mpo—单斜磁黄铁矿 ； Ol—橄榄石； Pn—镍黄铁矿； Po—磁黄铁矿； Py—黄铁矿； Srp—蛇纹石 Fig. 3Photomicrographs of pyrrhotite showing the contrast before and after app lying magnetic colloid (before applying magnetic colliod (a, c, e) and after a pplying magnetic colliod (b, d, f)) a. Pyrrhotite and granular polycrystalline veinlets in massive ore； b. Lamella intergrowth of Hpo and Mpo； c. P yrrhotite in sideronitic ore； d. Irregular intergrowths of Hpo and Mpo； e. Pyrrhotite and subhedral pentlandite in dissemi n ated ore； f. Pure Hpo； g, h. Profiles of Fe （at.%） in pyrrhotite Chr—Chrome spinel； Cp—Chalcopyrite； Hpo—Hexagonal pyrrhotite； Mag—Magneti te； Mpo—Monoclinic pyrrhotite； Ol—Olivine； Pn—Pentlandite； Po—Pyrrhoti te； Py—Pyrite； Srp—Serpentine |
交代形成的不规则状交生体该结构类型多见于浸染状矿石与海绵陨铁状矿石中。 Mpo多以 散点状、斑杂状或棒条状分布于Hpo的裂隙两侧或者与硅酸盐矿物接触边缘（图3d），Mpo与 Hpo的比例变化于0∶1～0.2∶1。硅酸盐矿物多为蛇纹石化的橄榄石、辉石等。
单纯的Hpo该结构类型多见于浸染状矿石与海绵陨铁状矿石中。磁黄铁矿为单纯 的Hpo（图3f），未见Mpo，脉石矿物为蛇纹石化的橄榄石、辉石等。
总之，浸染状矿石与海绵陨铁状矿石相比，Mpo与Hpo的比例和交生类型相似。然而，块状矿 石中Mpo与Hpo的比例和交生类型，明显不同于浸染状矿石与海绵陨铁状矿石。
4.2磁黄铁矿晶体化学
结合磁性胶体实验结果，对磁黄铁矿进行电子探针分析，获得了107个数据（表1）。在成 分上，从Hpo到Mpo，Fe、S含量连续变化（图4a），其中，Hpo的w(Fe)为59.320% ～62.496%，w(S)为37.486%～40.049%；Hpo+不规则状Mpo的w(Fe)为59 .901%～60.936%，w(S)为38.939%～40.043%；Hpo+叶片状Mpo的w(Fe) 为58.106%～60.038%，w(S)为39.436%～41.309%。Hpo中Ni含量变化大，H po+ 叶片状Mpo中Ni含量较集中，变化小（图4b）。Ni与S具有正相关关系（图4b），似乎表明Hp o因出溶或交代 生成Mpo时，Ni趋于脱离Hpo而进入Mpo晶格。
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图 4金川矿床中磁黄铁矿晶体化学特征 Fig. 4 Crystal chemical characteristics of pyrrhotite in the Jinchuan deposit表 1金川矿床磁黄铁矿电子探针分析数据 Table 1Representative composition of pyrrhotite in Jinchuan deposit |
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续表 1 Continued Table 1 |
此外，在块状矿石磁黄铁矿中，选取了2个直径约1 mm的区域，沿垂直叶片状Mpo发育方向， 使用EMPA每隔约50 μm距离打点，获得成分变化曲线（图3g、h）。Fe（at.%）在约1%变化 范围内连续波动，这种成分的起伏变化究竟反映了不同结构磁黄铁矿的交生特征还是由电子 探针测定误差所引起，尚待进一步研究。
鉴于电子探针测定结果的较大误差，本文不根据这些结果对磁黄铁矿的晶体化学作过多讨 论。
5讨论
5.1磁黄铁矿结晶类型
金川铜镍硫化物矿石中Hpo是岩浆结晶的产物，其特点与新疆一些铜镍硫化物矿床中磁黄铁 矿相近（郝梓国，1986；陈殿芬，1995；丁奎首等，2007），但是，与块状硫化物矿床中（ 顾连兴等，1995；周兵等，1998；Gu et al.，1996；2001；杨镇等，2014）或矽卡岩型 铜矿中 （郭维民等，2010；杨爽等，2012）退火及变质重结晶作用形成的Hpo不同，无论是结构特 征还是成因机制，都存在明显区别。一般认为，Hpo与Mpo能够形成2种不同成因的交生体（顾连兴等，1988；1995；2006；Gu et al.，2001）： ① 出溶成因的叶片状交生体：高温环境下先结晶形成Hpo，在缓慢降温过 程 中有足够的时间出溶黄铁矿（Arnold，1962；Yund et al.，1970），形成黄铁矿变斑晶（ 顾 连兴等，1995；Gu et al.，2001），当单硫化物固溶体中过剩的硫全部以对硫形式与Fe结 合成黄铁矿后，将会形成Hpo与黄铁矿的组合，而在快速降温过程中，过剩的硫来不及全部 以黄铁矿出溶，当温度低于254℃时，将会出溶叶片状Mpo（Kissin et al.，1982），形成 Hpo与Mpo的叶片状交生（顾连兴等，1995；Gu et al.，2001）；② 交代成因的不规则状交 生体：沿裂隙流动的富硫和/或高氧逸度 流体可与Hpo发生交代反应，在Hpo的裂隙两侧和 颗 粒边缘形成不规则状交生体（顾连兴等，1988；2006）。在金川矿床中，这2类交生体同时 产出。块状矿石中Hpo+叶片状Mpo组合表明，Fe_S体系（图5）在快速降温后，体系点落 到4C+NC稳定区内；浸染状、海绵陨铁状矿石中几近单纯的Hpo形成机制是，当降温 到254℃以下时，体系点落到4C+NC稳定区左侧，此时，只有Hpo才能稳定；Hpo+不 规则状Mpo 是流体改造的结果。这种流体是富硫和/或高氧逸度流体，它与Hpo的反应而生成了散点状、 斑块状或棒条状等不规则交生体。当F_S体系温度降到254℃以下而成分点落在4C+NC 稳 定区左侧时（图5），体系中并无Mpo出溶，这就使得在浸染状和海绵陨铁状矿石中得以保留 单纯的Hpo。
5.2磁黄铁矿结晶温度
降温到低于254℃以后，在浸染状矿石和海绵陨铁状矿石中，磁黄铁矿以Hpo与Mpo的不规 则交生体或单纯Hpo的形态产出。块状矿石中，磁黄铁矿以Hpo与Mpo的叶片状交生体形态产 出。对电子探针取得的数据进行分类统计，以金属原子（Fe、
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图 5Fe_S系统简化相图（据Arnold，1962；1969； Desborough et al.，1965；Kissin et al.，1982修编） 1C—1C型磁黄铁矿； 2C—陨硫铁； 4C—4C型磁黄铁矿； NC —NC型磁黄铁矿； Liquid—液相； Py—黄铁矿 Fig. 5Equilibrium diagram of Fe-S mineral phase system（modified after Arnold ，1962；1969；Desborough et al.，1965； Kissin et al.，1982） 1C—1C pyrrhotite； 2C—Troilite； 4C—4C pyrrhotite； N C—NC pyrrhotite； Py—Pyrite |
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图 6金川矿床中磁黄铁矿金属原子百分数直方图 （相图据Arnold，1962；1969 ；Desborough et al.，1965； Kissin et al.，1982） Fig. 6Histogram of the variation in atomic mental content following pyrrhoti te phase（after Arnold，1962；1969； Desborough et al.，1965；Kissin et al .，1982） |
磁黄铁矿中Fe含量与结晶温度存在线性关系（Kissin et al.，1982）。张术根等（2011） 拟合了Fe_S系统简化相图（图5）t_Fe关系曲线，y=-201.22x+9854.32 ，相关系数 r=0.9995，y为温度（℃），x为铁原子数相对百分数Fe（at.%），显然，x 取值范围应为45.5≤x≤47.5。该温度计仅适用于磁黄铁矿结晶后快速降温的状态 ，缓慢降温过程会导致磁黄铁矿的结构调整和Fe的重新分配（Deer et al.，1992）。综上 所述，取块状矿石中快速冷却形成叶片状交生体的磁黄铁矿的平均Fe（at.%），计算得到磁 黄铁 矿结晶温度为743～518℃，高于镍黄铁矿与磁黄铁矿固溶体分离的温度区间（500～300℃， Naldrett et al.，2000）。
5.3硫逸度（logf(S2)）
Toulmin等（1964）首次系统模拟了743～325℃磁黄铁矿结晶时硫逸度与温度函数关系，lo gf(S2)=(70.03-85.83N)［(1000/T)-1］+39.30(1-0.9981N)1/ 2- 11.91，T为开尔文温度（K），N最初为2(nFe)/(nFe+nS)，n为 摩尔。其后，Mengason等（2010）对该函数关系进行校正，提倡用N=2(nFe+ nC u+nNi)/(nFe+1.5nCu+nNi+nS)。根据块状矿石磁黄铁矿结晶温度为 743～518℃，计算获得硫逸度logf(S2)曾从0.427降至-3.767。
5.4成因探讨
当FeO活度（αFeO）恒定时，单硫化物固溶体结晶时其金属原子（Fe、Ni、Cu 、Co）与硫 原子比值M/S随着氧逸度的增加而减小（Naldrett et al.，2000）。浸染状矿石中 磁黄 铁矿的M/S值为0.880～0.907，平均0.893；海绵陨铁状矿石中磁黄铁矿的M/S值 为0.860～0.958，平均0.903；块状矿石中磁黄铁矿的M/S值为0.815～0.880，平 均0.846。浸染状、海绵陨铁状矿石中磁黄铁矿的M/S值明显高于块状矿石。另外，前 人早已认识到，高M/S比值环境有利于方黄铜矿的结晶（Naldrett et al.，2000），而 在金川矿床中，方黄铜矿仅见于浸染状 、海绵陨铁状矿石中（曹亚文，1994；丁瑞颖，2012）。这表明浸染状、海绵陨铁状矿石形 成时液态硫化物的M/S值较高，而块状矿石形成时，液态硫化物的M/S值较低。也就 是说，块状矿石中单硫化物固溶体的结晶较浸染状、海绵陨铁状矿石晚。叶片状交生体和不规则状交生体的成因前已述及，单纯的Hpo的成因除缓慢降温和黄铁矿出 溶以外，还有2种机制：① 岩（矿）浆中S含量太低，使得晶出的Hpo中S含量太低（体系点 落入4C+NC相区左侧），因此降温时无法出溶Mpo；② 后期变质作用，使Hpo中已出 溶的Mp o发生了均一化（Gu et al.，1996）。金川矿床若经历了后期变质作用，不可能仅使浸染状 和海绵陨铁状矿石中的Mpo均一化，而不影响到块状矿石中的Mpo。各类矿石中也未见到变形 构造、退火平衡结构等变质作用特征，显然，后期变质作用并非金川矿床Hpo的主要成因。 浸染状、海绵陨铁状矿石中未见出溶的黄铁矿变斑晶，磁黄铁矿在4C+NC相区和4 C+NC相区左侧均有分布(图5)，且具有高M/S值，这些特征表明在Hpo结晶时，岩 （矿）浆中S含量低。
他形粒状、粒脉状及火焰状镍黄铁矿均是磁黄铁矿出溶形成的，在浸染状矿石、海绵陨铁状 矿石和块状矿石中，镍黄铁矿所占比例不断减小，磁黄铁矿所占比例不断增加（见第3节第1 段），磁黄铁矿中Ni的含量也明显增多（均值分别为0.095%、0.056%和0.515%，表1） 。 假定Ni仅存在于镍黄铁矿和磁黄铁矿中，根据两者的体积比、密度和Ni含量，可以简单估算 出磁黄铁矿出溶镍黄铁矿之前的Ni含量。出溶镍黄铁矿之前，浸染状、海绵陨铁状矿石中磁 黄铁矿的Ni含量明显高于块状矿石中磁黄铁矿的Ni含量，为何同样经历镍黄铁矿出溶之后， 浸染状、海绵陨铁状矿石中磁黄铁矿的Ni含量显著低于块状矿石中磁黄铁矿的Ni含量？这可 能是块状矿石中磁黄铁矿结晶后降温快，镍黄铁矿出溶不充分，而浸染状、海绵陨铁状矿石 中磁黄铁矿结晶后降温缓慢，镍黄铁矿充分出溶，Ni大量迁移至镍黄铁矿中，而使磁黄铁矿 中Ni含量降低。
金川铜镍矿床的浸染状矿石、海绵陨铁状矿石、块状矿石中磁黄铁矿不同的产出特征暗示其 形成过程有所差异。浸染状矿石和海绵陨铁状矿石中，Hpo与粗粒自形_半自形镍黄铁矿形成 共 结边（图3c、e），暗示这些矿物均是在高温环境中晶出的（Sugaki et al.，1998；郗 爱华 等，2004）。单纯的Hpo很可能是岩（矿）浆中S含量低，且高温结晶后缓慢降温的产物。
在致密块状矿石中，Mpo与Hpo的叶片状交生体表明其形成过程中温度下降快。结合前人从岩 相学、地球化学、质量平衡等方面提出和论证的深部熔离、多期贯入成因机制（汤中立，19 96；Naldrett，1999；王瑞廷等2004；闫海卿等，2005；苏尚国等，2010；焦建刚等，2012 ；徐刚等，2012），能很好地解释磁黄铁矿的这种交生特征。硫化物深部熔离形成的矿浆贯 入已冷却固结的浸染状、海绵陨铁状矿体，或者围岩中，由于矿浆体积小，贯入空间温度相 对较低，致使矿浆贯入后温度下降快。高温晶出的Hpo中只能出溶少量细小的黄铁矿变斑晶 ，而相当一部分硫来不及出溶而形成黄铁矿。当温度降低到254℃以下时，Hpo中出溶Mpo最 终形成两者的交生体。本次磁黄铁矿的研究为深部熔离、多期贯入成因模型提供了新的佐证 。
6结论
（1） 浸染状矿石与海绵陨铁状矿石中的磁黄铁矿主要为单纯的六方磁黄铁矿，很可能是岩 （矿）浆中S含量低，且高温结晶后缓慢降温的产物。在部分六方磁黄铁矿颗粒边缘或其裂 隙两侧，形成六方磁黄铁矿与单斜磁黄铁矿的不规则状交生体，其成因与富硫和/或高氧逸 度流体的交代作用有关。（2） 块状矿石中磁黄铁矿的特征是大量平行叶片状单斜磁黄铁矿分布于六方磁黄铁矿基质 中，构成叶片状交生体，这些交生体是六方磁黄铁矿在高温下结晶后快速降温，到254℃以 下时发生单斜磁黄铁矿出溶的产物。
（3） 磁黄铁矿的化学成分在浸染状、海绵陨铁状与块状矿石中存在差异，块状矿石中磁黄 铁矿的低M/S值、六方与单斜磁黄铁矿的叶片状交生、以及较少的镍黄铁矿出溶量，暗 示块状矿石主要是晚期贯入的产物。
志谢在研究过程中，西南石油大学郗爱华老师给予了热心指导，使笔者受益匪 浅，南京 大学顾连兴老师在审稿过程中，细针密缕、刻画入微的评阅和修改，才使得文章最终成型， 在此谨表谢忱
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